（Ⅰ）证明：
因为 $A_1$ 在平面 $ABC$ 内的射影 $D$ 在 $AC$ 上，所以 $A_1D \perp$ 平面 $ABC$。
又因为 $BC \subset$ 平面 $ABC$，所以 $A_1D \perp BC$。
已知 $\angle ACB = 90^\circ$，即 $BC \perp AC$。
因为 $A_1D \cap AC = D$，且 $A_1D, AC \subset$ 平面 $AA_1C_1C$，
所以 $BC \perp$ 平面 $AA_1C_1C$。
因为 $AC_1 \subset$ 平面 $AA_1C_1C$，所以 $BC \perp AC_1$。
在三棱柱 $ABC-A_1B_1C_1$ 中，侧面 $AA_1C_1C$ 是平行四边形。
已知 $AC = CC_1 = 2$，所以平行四边形 $AA_1C_1C$ 是菱形。
根据菱形的性质，对角线互相垂直，即 $AC_1 \perp A_1C$。
综上，因为 $AC_1 \perp BC$，$AC_1 \perp A_1C$，且 $BC \cap A_1C = C$，
所以 $AC_1 \perp$ 平面 $A_1BC$。
因为 $A_1B \subset$ 平面 $A_1BC$，
所以 $AC_1 \perp A_1B$。
（Ⅱ）解：
由（Ⅰ）知 $BC \perp$ 平面 $AA_1C_1C$，又 $BC \subset$ 平面 $BCC_1B_1$，
所以平面 $AA_1C_1C \perp$ 平面 $BCC_1B_1$，交线为 $CC_1$。
在平面 $AA_1C_1C$ 内作 $A_1E \perp CC_1$ 于 $E$，则 $A_1E \perp$ 平面 $BCC_1B_1$。
因为 $AA_1 \parallel$ 平面 $BCC_1B_1$，所以直线 $AA_1$ 到平面 $BCC_1B_1$ 的距离等于点 $A_1$ 到该平面的距离，即 $A_1E = \sqrt{3}$。
在 Rt$\triangle A_1EC$ 中，$A_1C = AC = 2$（菱形边长），$A_1E = \sqrt{3}$，
所以 $\sin \angle A_1CE = \frac{A_1E}{A_1C} = \frac{\sqrt{3}}{2}$，故 $\angle A_1CE = 60^\circ$。
因为 $AA_1 \parallel CC_1$，所以 $\angle A_1AC + \angle A_1CE = 180^\circ$（同旁内角互补，注意这里指平面几何角度关系，或者更直接地：在菱形 $AA_1C_1C$ 中，$\triangle AA_1C$ 是等腰三角形吗？不，是 $AC=A_1C=2$。
让我们重新审视菱形 $AA_1C_1C$。$AC=CC_1=2 \implies$ 菱形。
$A_1E$ 是 $A_1$ 到 $CC_1$ 的高。
在菱形中，面积 $S = CC_1 \cdot A_1E = 2\sqrt{3}$。
同时 $S = AC \cdot A_1D$（以 $AC$ 为底，$A_1D$ 为高，因为 $A_1D \perp AC$）。
所以 $2 \cdot A_1D = 2\sqrt{3} \implies A_1D = \sqrt{3}$。
在 Rt$\triangle A_1DA$ 中，$AA_1 = 2$（菱形边长），$A_1D = \sqrt{3}$，
所以 $AD = \sqrt{AA_1^2 - A_1D^2} = \sqrt{4-3} = 1$。
因为 $AC=2$，所以 $D$ 是 $AC$ 的中点。
要求二面角 $A_1-AB-C$ 的大小。
过 $D$ 作 $DF \perp AB$ 于 $F$，连接 $A_1F$。
因为 $A_1D \perp$ 平面 $ABC$，$AB \subset$ 平面 $ABC$，所以 $A_1D \perp AB$。
又 $DF \perp AB$，$A_1D \cap DF = D$，
所以 $AB \perp$ 平面 $A_1DF$，进而 $AB \perp A_1F$。
因此，$\angle A_1FD$ 即为二面角 $A_1-AB-C$ 的平面角。
在 Rt$\triangle ABC$ 中，$AC=2, BC=1$，所以 $AB = \sqrt{AC^2+BC^2} = \sqrt{5}$。
因为 $D$ 是 $AC$ 中点，且 $DF \perp AB$，易证 $\triangle ADF \sim \triangle ABC$（或者利用面积法/三角函数）。
$\sin A = \frac{BC}{AB} = \frac{1}{\sqrt{5}}$。
在 Rt$\triangle ADF$ 中，$AD=1$，
$DF = AD \cdot \sin A = 1 \cdot \frac{1}{\sqrt{5}} = \frac{\sqrt{5}}{5}$。
在 Rt$\triangle A_1DF$ 中，$A_1D = \sqrt{3}$，$DF = \frac{\sqrt{5}}{5}$，
$\tan \angle A_1FD = \frac{A_1D}{DF} = \frac{\sqrt{3}}{\frac{\sqrt{5}}{5}} = \sqrt{15}$。
所以，二面角 $A_1-AB-C$ 的大小为 $\arctan\sqrt{15}$。
